An Analytical model to decompose mass transfer and chemical process contributions to molecular iodine release from aqueous phase under severe accident conditions

Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之

Nuclear Engineering and Technology, 56(2), p.536 - 545, 2024/02

https://doi.org/10.1016/j.net.2023.10.030

Radioactive iodine is a representative fission product to be quantified for the safety assessment of nuclear facilities. In integral severe accident analysis codes, the iodine behavior is usually described by a multi-physical model of iodine chemistry in aqueous phase under radiation field and mass transfer through gas-liquid interface. The focus of studies on iodine source term evaluations using the combination approach is usually put on the chemical aspect, but each contribution to the iodine amount released to the environment has not been decomposed so far. In this study, we attempted the decomposition by revising the two-film theory of molecular-iodine mass transfer. The model involves an effective overall mass transfer coefficient to consider the iodine chemistry. The decomposition was performed by regarding the coefficient as a product of two functions of pH and the overall mass transfer coefficient for molecular iodine. The procedure was applied to the EPICUR experiment and suppression chamber in BWR.

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-028, 54 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-028.pdf:2.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とし各種研究開発を行った。「平面5座配位子の開発と性能評価」、「UO-平面5座配位子錯体の合成および錯形成挙動の解明」、「UO-平面5座配位子錯体に対する計算化学的アプローチ」および「夾雑イオンに対するUO選択性の評価」について検討を行った結果、「pH8付近でUOと支配的に錯形成し、かつpH1付近でUOから解離する平面5座配位子の開発」、「平面5座配位子を有するUO錯体の分子構造および電子状態の解明」および「代表的夾雑イオンに対するUO分離係数10以上」という当初目標すべてを達成することに成功した。

幌延深地層研究計画で得られた地下水の水質データ(2020年度)

宮川 和也

JAEA-Data/Code 2021-003, 25 Pages, 2021/05

JAEA-Data-Code-2021-003.pdf:1.91MB

これまで幌延深地層研究計画における深地層の科学的研究では、主に地下施設建設時の坑道掘削に伴う地下水の水質変化の調査や地球化学モデルの構築および見直しを目的として、地下水の水質データが取得されてきた。2020年度は、引き続き研究開発が必要と考えられる必須の課題に対応するため、地下施設を利用して得られた地下水の水質データを取得している。地下施設の140m, 250mおよび350m調査坑道から掘削されたボーリング孔や3本の立坑に設置されている集水リングなどから41試料の地下水を採取し、分析を実施した。本報告は、2020年度に得られた地下水の水質データとして、物理化学パラメータや溶存成分、酸素水素同位体比およびトリチウムの測定・分析結果を取りまとめたものである。水質データの意味を正確に理解するため、分析方法についても詳述した。

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2019年度)

福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 青才 大介*; 原 直広*

JAEA-Data/Code 2020-012, 80 Pages, 2020/10

JAEA-Data-Code-2020-012.pdf:3.55MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2019年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データおよび微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所, 試料採取時間, 採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

Boron chemistry during transportation in the high temperature region of a boiling water reactor under severe accident conditions

三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1671913

BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)BO化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。

Corrosion of structural materials and electrochemistry in high-temperature water; Relationships among water chemistry, corrosion, oxide film and electrochemical corrosion potential

内田 俊介; 塙 悟史; Kysela, J.*; Lister, D. H.*

Power Plant Chemistry, 18(1), p.6 - 17, 2016/01

原子力発電所の信頼性維持のため、各プラントにはそのシステム,材料,運転履歴に基づくプラント固有の最適水化学制御が必要とされる。電気化学は腐食に係る問題の重要課題の一つである。FAC, IGSCC, PWSCCなど、腐食に係る問題は、ECP,導電率, pHなど電気化学指標に基づいて理解される。ECP,金属表面状態,浸漬時間,その他の環境条件の相関に基づき、電気化学と酸化被膜成長モデルを連成したECPと鋼の腐食速度を評価するためのモデルを開発した。連成モデルに関して得られた結論は以下の通りである。(1)FACによる減肉速度に及ぼす水化学の改善と編流による質量移行係数の影響は本モデルにより適切に評価することができた。(2)ECPに及ぼすHO, Oの影響は本モデルで評価でき、浸漬時間の影響は酸化被膜の成長による結果として適切に説明できた。(3)中性子照射によるECPの低下は酸化膜の照射誘起拡散により説明できた。

軽水炉環境助長割れ現象解析装置の開発

中野 純一; 塚田 隆; 辻 宏和; 寺門 正吾; 高野 利夫; 遠藤 慎也

JAERI-Tech 2003-092, 54 Pages, 2004/01

JAERI-Tech-2003-092.pdf:14.05MB

照射誘起応力腐食割れ(Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking, IASCC)は中性子照射,応力及び高温水等の腐食環境が複雑に作用して生じる炉内構造材料の損傷現象であり、軽水炉の高経年化に伴う重要な検討課題となっている。IASCCにおけるき裂の発生・成長のメカニズムを解明するにはき裂成長のプロセスとき裂発生のプロセスを分離して検討することが必要である。そのため、照射材を用いて高温高圧水中での低ひずみ速度試験(Slow Strain Rate Test, SSRT)を無人で長時間連続して行いながら、試験片表面のその場観察が可能な装置を開発した。本装置の性能確証試験として、未照射のSUS304ステンレス鋼試験片を用いて561K, 9MPaの高温高圧水中において、試験片表面のその場観察を実施しながらの引張試験と未観察でのSSRTを行った。それらの結果から以下のことを確認した。(1)ホットセル内での遠隔操作による試験片の取扱・観察,データの記録が可能であること。(2)高温水中でのその場観察が可能であり、試験片形状は平板型が観察に適していること。(3)長期の試験期間において、試験条件を一定に制御可能であるとともに無人で安全にデータ取得が可能であること。

JRR-3Mの放射化学分析結果

吉島 哲夫; 田中 純利

JAERI-Tech 97-029, 47 Pages, 1997/07

JAERI-Tech-97-029.pdf:1.82MB

JRR-3は、1990年に熱出力10MWの天然ウラン重水減速冷却型から熱出力20MWの重水反射体軽水減速冷却プール型のJRR-3Mとして改造された。改造後のJRR-3Mは、1990年11月から定格出力での共同利用運転が開始された。本報告書は、JRR-3Mの運転が比較的安定に維持され、各冷却系統に含まれる放射性核種濃度がほぼ安定状態に達したのを機会に行った各冷却系統の放射化学分析結果と放射性核種生成量の評価についてまとめたものである。

Water chemistry management in cooling system of research reactor in JAERI

N.Suparit*; 吉島 哲夫; 田中 純利

JAERI-Tech 95-001, 60 Pages, 1995/02

JAERI-Tech-95-001.pdf:1.84MB

研究炉部では、現在3基(JRR-2、JRR-3M、JRR-4)の研究炉が運転されている。各研究炉の水・ガス管理は、研究炉技術開発室で実施している。水化学管理は、重要な項目で、主たる目的は、燃料要素や冷却系統の腐食防止並びに放射線レベルの制御による放射性廃棄物の低減化である。本報告書では、各研究炉の施設の概要と水化学管理で必要とする放射化学分析方法及び化学分析方法について記述した。

軽水炉燃料被覆管の腐食研究の現状と今後の方向

鈴木 元衛; 古田 照夫

JAERI-M 92-162, 57 Pages, 1992/11

JAERI-M-92-162.pdf:1.97MB

近年軽水炉燃料の高燃焼度化が要求されている。燃料の燃焼度伸長にとって最大の制約要因は、被覆管の水側腐食であると予測されている。この腐食に関して、BWRではノジュラー腐食が、PWRでは照射環境での腐食速度加速が問題である。これらの問題に関して、精力的な研究をとおして多くの知見が得られており、耐腐食性に優れた被覆材料の開発の試みも行なわれているが、なお依然として照射環境下での腐食には大きな未知要因が存在する。本報告は、被覆管の水側腐食の研究の現状をまとめ、それにもとづき今後の研究の方向を検討したものである。